Процесс синтеза слабообогащенного ядерного топлива в виде диоксида урана с помощью СВЧ плазмы

Вынужденное снижение температуры в реакционной зоне за счет полной или частичной замены в газопламенном процессе может приводить к некоторому увеличению содержания фтора в оксидах.

Добавление паров воды в зону горения факела также снижает температуру, но благодаря гидролизу фторидов урана способствует стабильному получению оксидов урана с содержанием фтора до 0,03 – 0,05%.

Уменьшение содержания водорода в исходной газовой смеси обуславливает появление в продуктах конверсии оксидов урана более высокой валентности. Излишек кислорода в окислительной среде 5% и более в результате конверсии UF6 образуется только U3O8. В получаемых при таких условиях оксидах в 2 – 3 раза меньше фтора, чем при проведении аналогичного технологического процесса, когда водород в избытке. Объясняется это тем, что процесс конверсии UF6 протекает преимущественно через UO2F2 и с отсутствием UF4 в продуктах конверсии.

Стабильность микроволнового СВЧ газоплазменного процесса

На характер осуществления электромагнитного СВЧ газоплазменного процесса, его стабильность, качество получаемых оксидов урана оказывает влияние также процесс газодинамики, характер истечения реагентов из горелки, их перемешивание в реакционной зоне. Практические опыты показали, что на устойчивость процесса горения и содержание фтора в оксидах урана способно оказать влияние изменение методов и регулирование скорости подачи реагирующих газов в аппарат через горелку.

Оптимальных результатов удалось достичь путем подачи реагентов в СВЧ аппарат коаксиальными потоками с помощью трехканальной горелки. Применение горелок других типов или конических сопел и турбулизация газовых потоков нарушают процесс горения и приводят к повышенному содержанию фтора в оксидах урана.

Теоретически, использование СВЧ-плазмы может значительно изменить процесс конверсии гексафторида урана в диоксид урана.

Характеристики применяемых СВЧ плазменных процессов

Сейчас нет четкой теории, позволяющей дать комплексное описание СВЧ газоплазменных процессов, так как чрезвычайно сложными являются протекающие процессы, для аналитического решения которых требуется рассматривать вопросы термодинамики и кинетики химических реакций, проходящих в газовом факеле, вопросы газодинамики высокотемпературных потоков, тепло- и массопереноса, конденсации и поведения конденсированных топливных частиц в факеле и многие другие.

Трудность анализа газопламенного процесса в значительной степени заключена в том, что в нем одновременно проходят два самостоятельных процесса, оказывающих взаимное влияние друг на друга: сжигание топлива и химическая конверсия вводимых в пламя веществ. Поэтому теоретически рассчитать характер протекания и результаты СВЧ газопламенных микроволновых процессов можно лишь приблизительно, и это требует обязательного экспериментального подтверждения.

Ускорение химических реакций применением СВЧ излучения

Для газопламенных технологических процессов характерна высокая полнота и скорость химических превращений, обусловленных высокой температурой в факеле и активным участием в процессе свободных атомов и радикалов, образующихся в результате данных реакций горения.

Удаленное от стенок реакционного микроволнового СВЧ аппарата расположение факела обеспечивает чистоту целевого продукта, а небольшая продолжительность пребывания продукта конверсии в зоне с высокой температурой, недостаточная для существенного роста зародышей конденсированной фазы, обеспечивает высокую дисперсность и химическую активность получаемого продукта, его хорошие технологические свойства: прессуемость и спекаемость.

Условия конверсии гексафторида урана в двуокись урана

Конверсия гексафторида урана в двуокись урана должна проходить в восстановительной атмосфере, содержащей водород, из-за чего процесс становится взрывоопасным. Известно, что конверсия гексафторида урана в диоксид посредством пирогидролиза может проходить в аппаратах кипящего слоя в атмосфере только водяного пара.

Этот технологический процесс имеет множество патентов, наиболее отработанный и заслуживающий внимания из которых принадлежит американской фирме «Вестингауз Электроник». Объясняется это тем, что образующийся в результате разложения воды кислород поддерживает горение, что приводит к образованию промежуточных фторсодержащих оксидов, а водород способствует их восстановлению до двуокиси урана.

Нагревание гексафторида урана СВЧ излучением

Нагревание гексафторида урана, смешанного с водяным паром, до температуры 2000°С при помощи СВЧ-генератора, приведет к эффективному электролизу водяного пара. Выделившиеся при этом кислород и водород будут обеспечивать поддержание высокой температуры при конверсии гексафторида урана во фторсодержащие оксиды и превращение последних при температуре 700° С в двуокись урана в результате реакций восстановительного пирогидролиза. Считается, что полученная при этом двуокись урана будет иметь высокую чистоту.

Плазменные СВЧ-технологии могут применяться для утилизации отвального гексафторида урана.

Отвальный гексафторид урана (ОГФУ), обедненный по изотопу U235, является одним из наиболее важных отходов топливного цикла в ядерной энергетике. Его хранение требует значительных площадей и  больших материальных расходов, постоянный контроль за состоянием емкостей, в которых хранится ОГФУ.

Кроме того данный способ хранения несет огромные экологические риски, связанные с большим количеством токсичных отходов. Поэтому важна конверсия ОГФУ с превращением его в экологически безопасную форму, удобную для хранения урана. Решение этой проблемы одновременно поможет решить и другую задачу – возврат в ядерный топливный цикл и промышленность дефицитный фтор в виде безводного фтористого водорода.

Утилизация отвального гексафторида урана в СВЧ плазме

Процесс остекловывания высокообогащенных ядерного отходов, которые образуются в процессе регенерации радиоактивного топлива, имеет схожую проблему. И для их решения представляют большой интерес плазменные технологии.

Процесс конверсии ОГФУ в водяной плазме характеризуется тем, что гексафторид урана можно количественно конвертировать в потоке водяной плазмы в U3O8, фтористый водород и кислород. Конверсия протекает полностью и заканчивается в газовой фазе. Минимальная температура, требуемая для начала процесса газовой конверсии гексафторида урана, соответствует 1600 К. За время от 0,01 до 0,001 сек. происходит конверсия с получением 97 – 98% HF. Данный технологический процесс является безотходным: уран почти на 100% переходит в U3O8, фтор – в концентрированный HF, и единственный побочный продукт этого процесса – газообразный кислород. Можно сделать вывод, что данный процесс полностью экологически чистый.

Технологическая схема переработки в СВЧ плазме

Технологическая схема переработки ОГФУ представляет собой цепочку следующих процессов: испарение гексафторида урана из емкости, его конверсия с использованием водяной СВЧ плазмы до оксидов урана и фтористоводородной кислоты, в результате конденсации которой получается кислота с содержанием 97 – 98% HF. Дальнейшую переработку HF можно выполнять с использованием узла ректификационной очистки технологии производства безводного фтористого водорода.

Модуль СВЧ плазменной установки построен из следующих элементов: плазменный СВЧ реактор, снабженный пароводяным плазмотроном, источник электропитания плазмотрона, коллектор питания установки гексафторидом урана, компрессор для компримирования гексафторида урана и подачи, генератор потока низкопотенциального водяного пара, сепаратор дисперсной и газовой фаз, конденсатор фтористого водорода, ректификационная колонна, емкости-накопители U3O8, система контроля и автоматизации процесса. 

Процесс синтеза слабообогащенного ядерного топлива в виде диоксида урана с помощью СВЧ плазмы